Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ», Москва, Россия:

С. А. Губин, проф., зав. каф. № 4 «Химическая физика»
И. В. Маклашова, ст. преподаватель каф. № 4 «Химическая физика», эл. почта: ivmaklashova@mephi.ru

При эксплуатации энергетических установок топливные таблетки, содержащие UO₂, подвергаются воздействию высоких температур и давления, облучению, механическим нагрузкам. При авариях возможны состояния, когда UO₂ оказывается при экстремально высоких давлениях и температурах, например при сжатии в ударной волне или высокоскоростном столкновении. В таких условиях происходит интенсивное образование дефектов кристаллической структуры. Ввиду этого прогнозирование фазовых состояний и теплофизических параметров UO₂ в широкой области изменения давления и температуры, в том числе в экстремальных условиях, нужно проводить с учетом дефектообразования и отклонения от стехиометрического состава соединения UO_{2 + x}. Получены уравнения состояния (УРС) твердого и жидкого UO₂ в форме уравнения Ми – Грюнайзена с учетом образования дефектов кристаллической структуры, отклонения от стехиометрии и энергии теплового возбуждения электронов. Показано, что число дефектов возрастает с ростом температуры и давления. Рассчитаны теплофизические и термодинамические свойства фаз UO₂ в широком диапазоне давлений и температур. Учет образования дефектов и электронного возбуждения позволяет правильно описать экспериментально полученный ускоренный рост коэффициента теплового расширения и теплоемкости твердого UO₂ вплоть до температуры плавления. Корректный учет образования дефектов необходим для достоверной оценки температуры и давления плавления или полиморфного превращения UO₂ при сжатии в ударных волнах. При этом изменяются структура кристаллической решетки и энергия сжатого UO₂ в ударной волне. Без этого невозможно отличить полиморфное превращение от накопления дефектов кристаллической структуры вещества. Полученные УРС позволяют прогнозировать параметры ударно-волнового сжатия и плавления UO₂ в широкой области давлений и температур.

Авторы выражают искреннюю благодарность профессору В. Б. Малыгину за помощь и советы при выполнении данной работы.

1. Термодинамические свойства индивидуальных веществ : справочное издание / под ред. В. П. Глушко. — 3-е изд. — М. : Наука, 1982. Т. 4, кн. 1, 2.
2. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов / под ред. Ф. Г. Решетникова : в 2 кн. Кн. 1. — М. : Энергоиздат, 1995. — 62 с.
3. Ronchi C., Iosilevskiy I., Yakub E. Equation of State of Uranium Dioxide. — Berlin : Springer, 2004. — 366 p.
4. MATPRO — A Library of Materials for Light-Water-Reactor Accident Analysis / ed. D. T. Hargman. — Idaho : Idaho National Engineering Laboratory, Lockheed Idaho Technologies Company, 1995. — 667 p.
5. Fink J. K., Chasanov M. G., Leibowitz L. Thermophysical properties of uranium dioxide // Journal of Nuclear Materials. 1981. Vol. 102. P. 17–25.
6. Молодец А. М., Фортов В. Е. Фазовые переходы диоксида урана при высоких давлениях и температурах // Письма в Журнал экспериментальной и теоретической физики. 2002. Т. 80, вып. 3. С. 196–199.
7. Idiri M., Le Bihan T., Heathman S., Rebizant J. Behavior of actinide dioxides under pressure: UO₂ and ThO₂ // Physical Review B. 2004. Vol. 70. P. 014113-1–104107-8.
8. Manara D., Ronchi C., Sheindlin M., Lewis M., Brykin M. Melting of stoichiometric and hyperstoichiometric uranium dioxide // Journal of Nuclear Materials. 2005.Vol. 342. P. 148–163.
9. Boyarchenkov A. S., Potashnikov S. I., Nekrasov K. A., Kupryazhkin A. Ya. Molecular dynamics simulation of UO₂ nanocrystals melting under isolated and periodic boundary conditions // Journal of Nuclear Materials. 2012. Vol. 427. P. 311–322.
10. Arima T., Idemitsu K., Inagaki Y., Tsujita Y., Kinoshita M., Yakub E. Evaluation of melting point of UO₂ by molecular dynamics simulation // Ibid. 2009. Vol. 389. P. 149–154.
11. Малыгин В. Б., Набойченко К. В., Шаповалов А. С., Бибилашвили Ю. К. Рекомендации для расчета характеристик термической ползучести диоксида урана при анализе работоспособности твэлов // Атомная энергия. 2009. Т. 107, № 6. С. 317–320.
12. Crocombette J. P., Jollet F., Thien Nga L., Petit T. Plane-wave pseudopotential study of point defects in uranium dioxide // Physical Review B. Vol. 64. P. 104107-1–104107-12.
13. Молодец А. М. Обобщенная функция Грюнайзена для конденсированных сред // Физика горения и взрыва. 1995. Т. 31, № 5. С. 132, 133.
14. Физические величины : справочник / под ред. И. С. Григорьева, Е. З. Мейлихова. — М. : Энергоиздат, 1991. — 1232 c.
15. Pujol M. C., Idiri M., Havela L., Heathman S., Spino J. Bulk and Young’s modulus of doped UO₂ by synchrotron diffraction under high pressure and Knoop indentation // Journal of Nuclear Materials. 2004. Vol. 324. P. 189–197.
16. Hua Y. Geng, Hong X. Song, Q. Wu. Theoretical assessment on the possibility of constraining point-defect energetic by pseudo phase transition pressures // Physical Review B. 2013. Vol. 87, Is. 17. P. 174107.
17. Игнатова О. Н., Каганова И. И., Малышев А. Н., Подурец А. М. и др. Влияние ударно-волнового нагружения на внутреннюю микроструктуру и механические свойства мелкозернистой меди // Физика горения и взрыва. 2010. Т. 46, № 6. С. 119.

18. Кормер С. Б. Оптические исследования свойств ударно сжатых конденсированных диэлектриков // Успехи физических наук. 1968. Т. 94. Вып. 4. С. 641–687.
19. Котельников Р. Б. и др. Высокотемпературное ядерное топливо. — М. : Атомиздат, 1978.
20. Sushil Kumar Kapil. Evaluation of the thermodynamic critical constants for uranium di-oxide // Journal of Nuclear Materials. 1976. Vol. 60, Is. 2. P. 158–166.
21. Martin D. G. The thermal expansion of solid UO2 and (U, Pu) mixed oxides — a review and recommendations // Ibid. 1988. Vol. 152, Is. 2/3. P. 94–101.
22. LASL Shock Hugoniot Data / ed. S. P. Marsh. — Berkeley : Univ. California Press, 1980.