Институт металлургии УрО РАН, Екатеринбург, Россия:

E. М. Жилина, старший научный сотрудник лаборатории редких тугоплавких металлов, канд. хим. наук, эл. почта: ezhilina@bk.ru

Институт металлургии УрО РАН, Екатеринбург, Россия¹ ; Уральский государственный горный университет, Екатеринбург, Россия²:
С. А. Красиков, главный научный сотрудник лаборатории редких тугоплавких металлов^{1, 2}, докт. техн. наук, эл. почта: sankr@mail.ru

Ведущий научно-исследовательский институт химической технологии (ВНИИХТ), Москва, Россия:
И. В. Кузнецов, начальник лаборатории методов обращения с отработавшим ядерным топливом и радиоактивными отходами, канд. техн. наук, эл. почта: ivan7501966@mail.ru
М. Ю. Каленова, начальник отделения химических технологий замкнутого ядерного топливного цикла, канд. техн. наук, эл. почта: kalenovamu@yandex.ru

Рассмотрены особенности взаимодействия ультрадисперсных частиц оксидов урана с циркониевыми сплавами в присутствии оксидных и фторидных шлаков. Дана оценка вероятности перехода компонентов сплава Zr – 1 % Nb, загрязненного ультрадисперсными частицами оксидов урана, в шлаковую фазу при проведении процесса переплава оболочек твэлов с использованием различных флюсующих композиций. Проведено термодинамическое моделирование взаимодействия материала оболочки твэла ядерного реактора на тепловых нейтронах (цирконий-ниобиевый сплав), загрязненного «следами» оксидов урана, с расплавленными оксидными и фторидными флюсами в диапазоне температур 1000–2000 ^oC. Выявлено, что взаимодействие двухкомпонентного сплава Zr – 1 % Nb с фторидными и оксидными расплавами предполагает незначительное растворение металла в шлаковой фазе. Оценка взаимодействий ультрадисперсных соединений урана с шлаковыми смесями для интервала температур 1000–2000 ^oC показала, что при реакциях с фторидными флюсами уран преимущественно переходит в металл в элементной форме — U и в шлаковую фазу (~4 %) в виде соединений фторидов UF₃ и оксидов UOF₂. Реакции с оксидными флюсами характеризуются преимущественным распределением урана в металл в элементной форме—U. При этом переход урана в шлаковую фазу может составить 18–19 % в виде оксидов и оксифторидов UO, UO₂, UOF₂. Важно отметить, что ультрадисперсный характер структуры частиц оксидов урана должен благоприятно влиять на их переход в шлак и, в значительной мере, способствовать ускорению процессов очистки.

Работа выполнена в рамках Единого отраслевого тематического плана ГК «Росатом» (проект № ЕОТП-ТЦПМ-263).
В ходе исследований использовали оборудование ЦКП «Урал-М».
Авторы выражают благодарность младшим научным сотрудникам лаборатории редких тугоплавких металлов Института металлургии УрО РАН Т. В. Осинкиной и А. С. Русских за их вклад в выполнение исследований.

1. Zhang D., Li Y., Gao R. et al. Hydrothermal synthesis of uranium dioxide and graphene composite and its application as an additive for uraniumdioxide-based accident tolerant fuel. Ceramics International. 2021. Vol. 47, Iss. 8. pp. 11249–11256. DOI: 10.1016/j.ceramint.2020.12.250.
2. Cappia F., Jovani-Abril R., Spino J. et al. Laser melting of nano-crystalline uranium dioxide. Progress in Nuclear Energy. 2014. Vol. 72. pp. 11–16. DOI: 10.1016/j.pnucene.2013.10.018.
3. Zvoriste-Walters C. E., Heathman S., Jovani-Abril R. et al. Crystal size effect on the compressibility of nano-crystalline uranium dioxide. Journal of Nuclear Materials. 2013. Vol. 435, Iss. 1-3. pp. 123–127. DOI: 10.1016/j.jnucmat.2012.12.012.
4. Meretukov M. A., Tsepin M. A., Vorobiev S. A., Syrkov A. G. Nanosized clusters, structures and materials: Prospective innovations and solutions. Moscow : “Ore and Metals” Publishing House, MISiS, 2005. 128 p.
5. Popel S. I. Surface phenomena in melts. Moscow : Metallurgiya, 1994. 440 p.
6. Popel S. I., Sotnikov A. I., Boronenkov V. N. Theory of metallurgical processes: A guide for university students. Moscow : Metallurgiya, 1986. 463 p.
7. Krasikov S. A., Zhilina E. M., Pichkaleva O. A. et. al. Effect of the intermetallic compound composition of the character of interphase interactions during aluminothermic coreduction of titanium, nickel, and molybdenum from their oxides. Russian Metallurgy (Metally). 2016. No. 8. pp. 771–775.
8. Syrkov A. G., Bazhin V. Yu., Mustafaev A. S. Nanotechnology and nanomaterials. Physical and minerals-related aspects. St. Petersburg : Politekh-Press, 2019. 244 p.
9. Gasik M. I., Lyakishev I. L., Emlin B. I. Theory and technology of ferroalloys. Moscow : Metallurgiya, 1988. 784 p.
10. Moiseev G. K., Vatolin N. A. Thermochemical properties of inorganic compounds: How they tend to change and modelling techniques to be applied. Yekaterinburg, 2001. 137 p.
11. Moiseev G. K., Vyatkin G. P., Barbin N. M., Kazantsev G. F. Application of thermodynamic modelling to better understand interactions involving ionic melts. Chelyabinsk, 2002. 166 p.
12. Slobodov A. A., Syrkov A. G., Yachmenova L. A., Prokopchuk N. R. Effect of temperature on solid-state hydride metal synthesis according to thermodynamic modeling. Journal of Mining Institute. 2019. Vol. 239. pp. 550–555.
13. Syrkov A. G., Prokopchuk N. R. Dispersed iron obtaining by the method of solid state hydride synthesis and the problem of hydrophobicity of metal. CIS Iron and Steel Review. 2021. Vol. 21. pp. 16–22.
14. Roine A. Outokumpu HSC chemistry for windows. Chemical reaction and equilibrium software with extensive thermochemical database. Pori : Outokumpu Research OY, 2006. 448 p.
15. Bazhin V. Yu, Syrkov A. G., Feschenko R. Y., Saitov A. V. The mechanism of lithium intercalation into carbon graphite potlining of aluminium reduction cell (Book Chapter). Nanoscale-Arranged Systems for Nanotechnology. N.Y. : Nova Science Publishers, Inc., 2015. pp. 47–54.